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Laboratoire de Spectroscopie Moléculaire de Surface
Yves Caudano

Thèse de doctorat - PhD thesis

Contribution à l’étude d’interfaces par spectroscopies vibrationnelles linéaires et non linéaires. Synthèse théorique et analyse expérimentale des interfaces et défauts ponctuels hydrogénés du silicium ainsi que des couplages électron-phonon à l’interface K/C60/Ag.

(Contribution to the study of interfaces by linear and nonlinear vibrational spectroscopies. Theoretical synthesis and experimental analysis of the hydrogenated interfaces and point defects of silicon, as well as of the electron-phonon couplings at the K/C60/Ag interface.)

Y. Caudano (1)
PhD thesis (2000)


Table des matières - Table of content

Introduction 1
A. Spectroscopies optiques de surface 9
1. Généralités sur les spectroscopies vibrationnelles optiques 9
2. Spectroscopie d’absorption infrarouge 10
3. Spectroscopie de génération de somme de fréquences 11
4. Complémentarité des spectroscopies d’absorption infrarouge et SFG 13
B. Transfert dynamique de charge à l’interface C60 / métal 15
1. La molécule de C60 15
2. Transfert dynamique de charge à l’interface 16
a. Adsorption du C60 sur l’argent 16
b. Transfert de charge dynamique à l’interface (IDCT) 18
C. Spectroscopie infrarouge des surfaces et défauts hydrogénés du silicium 21
1. Surfaces hydrogénées du silicium 21
a. Intérêt et préparation 21
b. Etude par spectroscopie d’absorption infrarouge 22
c. Surfaces hydrogénées interagissant 26
2. Le processus Smart Cut ® 27
a. Technologie silicium sur isolant 27
b. Fabrication du SOI : SIMOX et BESOI 28
c. Le Smart Cut ® 30
d. L’exfoliation du silicium 31
3. Les « platelets » 39
4. Modèle diélectrique à quatre couches pour l’absorption infrarouge 40
Première partie : Spectroscopies optiques de surface
Chapitre I : Rappels d’électromagnétisme 47
A. Equations de Maxwell 47
B. Ondes électromagnétiques 48
C. Conditions de raccord à une interface 49
D. Propagation des ondes électromagnétiques aux interfaces 53
1. Lois de la réflexion et de la réfraction 53
2. Coefficients de Fresnel 55
a. Polarisation s 58
b. Polarisation p 59
c. Similitude des coefficients de Fresnel 61
d. Conservation du flux d’énergie à l’interface 61
3. Angle de Brewster 63
4. Phase de l’onde réfléchie 64
5. Réflexion totale 65
E. Bibliographie 68
Chapitre II : Modélisation d’interfaces par trois couches 69
A. Modèle diélectrique à trois couches 70
B. Etablissement des équations d’onde, lois de dispersion 71
1. Polarisation s 71
2. Polarisation p 72
3. Composante parallèle du vecteur d’onde 73
C. Polarisation s 74
1. Amplitudes des champs 74
2. Coefficient de réflexion 79
3. Coefficient de transmission 82
4. Influence du film mince sur les coefficients de réflexion et de transmission 84
D. Polarisation p 87
1. Amplitudes des champs 87
2. Coefficient de réflexion 92
3. Coefficient de transmission 96
4. Influence du film mince sur les coefficients de réflexion et de transmission 99
E. Bibliographie 101
Chapitre III : Brefs rappels sur les vibrations moléculaires 103
A. Symétrie des vibrations moléculaires 103
B. Vibrations actives en infrarouge ou en Raman 104
1. Vibration active en infrarouge 104
2. Vibration active en Raman 105
3. Probabilités de transition 106
C. Transfert d’énergie en infrarouge 107
D. Bibliographie 108
Chapitre IV : Spectroscopie d’absorption infrarouge 111
A. Principe de la spectroscopie 111
B. Spectrométrie à transformée de Fourier 112
C. Surfaces des métaux 118
1. Intensité totale du champ électrique en surface 118
2. Modèle à trois couches 119
3. IRAS 121
D. Surfaces des semi-conducteurs 128
1. Réflexion externe 128
2. Multi-réflexions internes 133
3. Transmission 138
E. Interfaces entre deux semi-conducteurs 142
1. Multi-transmissions internes 142
2. Transmission 146
F. Couche enfouie sous la surface d’un semi-conducteur 149
1. Multi-transmissions et réflexions internes (MITR) 149
a. Introduction 149
b. Champ électrique total en spectroscopie MITR 150
2. Modèle diélectrique à 4 couches pour la spectroscopie MITR 154
a. Mise en place du modèle 154
b. Calcul des amplitudes des champs en polarisation p 155
c. Calcul du coefficient de réflexion en polarisation p 161
d. Influence des deux films sur le coefficient de réflexion en polarisation p 165
e. Calcul des amplitudes des champs en polarisation s 168
f. Calcul du coefficient de réflexion en polarisation s 174
g. Influence des deux films sur le coefficient de réflexion en polarisation s 176
3. Discussion sur les modifications de réflectivité en spectroscopie MITR 178
4. Modèle diélectrique à 4 couches, cas de la transmission 182
a. Présentation 182
b. Calcul du coefficient de transmission en polarisation p 183
c. Influence des deux films sur le coefficient de transmission en polarisation p 185
d. Calcul du coefficient de transmission en polarisation s 188
e. Influence des deux films sur le coefficient de transmission en polarisation s 189
5. Importance des modifications relatives de transmissivité en spectroscopie IR 192
a. Champ électrique total en spectroscopie par transmission 192
b. Analyse de l’intensité du champ électrique total dans la couche absorbante 196
c. Présentation des valeurs de DT/T 197
d. Discussion des modifications globales de la transmissivité 198
e. Origine des différences entre les spectroscopies MITR et par transmission 202
f. Influence de la profondeur de la couche sur l’absorption (1) : DT/T 204
g. Influence de la profondeur de la couche sur l’absorption (2) : DT 209
6. En résumé… 211
G. Influence de l’orientation de la surface et de la polarisation du faisceau 214
1. Présentation de la question 214
2. Sensibilité de la spectroscopie IR pour des surfaces internes multiples 214
3. Discussion des valeurs de la modification de transmissivité DT/T 222
H. Interférences dues aux réflexions multiples 224
1. Que sont les réflexions multiples ? 224
2. Transmission d’une lame à faces parallèles 225
3. Haute résolution et mesures par transmission 228
4. Profondeur d’une couche implantée 238
I. Que retenir de ces discussions ? 241
J. Bibliographie 245
Chapitre V : Spectroscopie de génération de fréquence-somme 247
A. Introduction à l’optique non linéaire 248
B. Susceptibilités non linéaires. 251
C. Couplage des ondes dans un milieu non linéaire 253
1. Equations de Maxwell 253
2. Equations d’onde dans un milieu non linéaire 254
D. Génération de fréquence-somme 256
1. Equation d’onde 256
2. Lois de la réflexion et de la réfraction 258
3. Intensité de l’onde SFG 261
4. Génération de fréquence-somme par un film mince 267
a. Modèle à trois couches 267
b. Interface abrupte et polarisation effective 270
c. Succinctement… 282
E. Analyse de surfaces par génération de fréquence-somme 283
1. Une spectroscopie d’interface 283
2. Une spectroscopie vibrationnelle 285
a. Présentation de spectroscopie SFG 285
b. Sources laser 286
c. Règle de sélection de la SFG 287
d. Combinaison des spectroscopies infrarouge et SFG 289
F. Dynamique vibrationnelle étudiée par SFG 290
G. Configuration expérimentale pour la spectroscopie SFG 292
H. Intermède 294
I. Bibliographie 295
Seconde partie : Transfert dynamique de charge à l'interface C60 / métal
Chapitre VI : Transfert dynamique de charge à l’interface C60 / métal 299
A. Introduction 299
B. Aspects expérimentaux 300
C. Résultats et discussion 302
D. Conclusion 310
E. Bibliographie 311
Troisième partie : Surfaces et défauts hydrogénés du silicium
Chapitre VII : Surfaces hydrogénées du silicium 315
A. Introduction 315
1. Importance des surfaces hydrogénées du silicium 315
2. Etude par spectroscopie d’absorption infrarouge 315
B. Préparation des surfaces hydrogénées 318
1. Généralités 318
2. Aspects expérimentaux 320
C. Caractérisation des modes de déformation par absorption infrarouge 321
1. Particularités 321
2. Aspects pratiques 322
D. Vibrations des groupements SiHn 323
E. Surface rugueuse H/Si(100) 325
F. Surface plane H/Si(111)1´1 et rugueuse H/Si(111) 327
1. Modes de vibration 327
2. Couplages anharmoniques 329
G. Surfaces H/Si(111) possédant des marches 330
1. Marches dihydrures 332
2. Marches monohydrures 337
H. Surface H/Si(110) 343
I. Surfaces hydrogénées interagissant 346
1. Surfaces H/Si(111)1´1 jointes 346
2. Surfaces H/Si(100) rugueuses jointes 347
J. Conclusions 352
K. Annexe : Structure des surfaces hydrogénées idéales 354
L. Bibliographie 358
Chapitre VIII : L’exfoliation du silicium 363
A. Introduction 363
B. Partie théorique 366
C. Partie expérimentale 367
D. Vibrations de la couche implantée 368
1. Vibrations locales du Si-H 368
2. Les défauts de la couche implantée 371
3. Les vibrations connues des défauts hydrogénés du silicium 372
4. Evolution des bandes d’absorption en cours de chauffage 374
a. Modes d’élongation 374
b. Modes de déformation 376
c. L’exfoliation 376
5. Identification des surfaces internes 377
6. Identification des modes de déformation des lacunes hydrogénées 382
a. Préambule 382
b. Caractéristiques des bandes d’absorption mesurées à basse température 384
c. Mode de déformation de VH4 386
d. Modes de déformation de V2H6 (mesures à basse température) 386
e. Modes de déformation de V2H6 (mesures à température ambiante) 387
f. Résumé de l’attributions des modes de VH4 et V2H6 389
g. Quelques commentaires 389
h. Modes de vibration des structures interstitielles 391
i. Modes de déformation de VH2 et surfaces internes 391
– Modes détectés à basse température – 391
– Observations à température ambiante – 393
– Retour aux mesures à basse température – 394
7. Résultats théoriques sur les vibrations des lacunes VHn 394
8. Evolution de l’hydrogène lié dans la couche 397
9. Planéité de la couche implantée et exfoliation 401
E. Conclusion 404
F. Bibliographie 405
Conclusions et perspectives 411



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Last modified, July 10th 2003

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